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中科大宋禮課題組AM:可控層間距的V2C MXene電極的儲鋰研究

發布時間:2018/09/04

                                                                       

中科大宋禮課題組AM:可控層間距的V2C MXene電極的儲鋰研究
文章亮點:V2C MXene的層間距可以通過原子鈷插層形成V-O-Co共價鍵進行調控。獲得的具有0.735nm層間距的V2C MXene電極具有迄今為止報道的最佳的基于MXene的Li+存儲容量。Co插層的V2C MXene電極表現出優異的儲鋰容量(1117.3mAh/g,高于V2C的理論值)和超長循環穩定性(超過15000次循環)。


【引言】

MXenes作為一個新興的2D過渡金屬碳化物家族,由于其優異的電學性能和獨特的層狀形態,已經引起了人們的廣泛關注。因為M-A和M-X結合強度的不同,因而可以選擇性地蝕刻MAX相中的“A”金屬從而得到Mn+1XnTx(其中M是諸如Ti,Zr,Hf,Nb和V等的過渡金屬,A元素來自第13和14組,X可以是碳或氮,Tx代表表面官能團,如羥基,氧或氟)。它在高能量密度的鋰離子電池(LIB)和高功率密度的鋰離子電容器(LIC)等儲能裝置方面非常有前景。值得注意的是,由于嵌鋰和脫鋰過程中的穩定相和層狀結構,許多MXene電極都可能具有穩定的充放電行為,這對高性能鋰儲存是必不可少的。據報道,Ti3C2 MXene的理論比容量為448mAh/g,然而,大部分Ti3C2低于其理論的Li+存儲容量,為了改善這一問題,科研工作者已經通過陽離子插層等方式對Ti3C2 MXene進行優化以改善其容量和穩定性。

另一方面,理論研究表明,低分子量的MXenes(如Ti2C,Nb2C和V2C)具有比M3X2和M4X3相更高的理論儲鋰容量。其中V2C MXene擁有高達約940mAh/g的理論比容量,這意味著它在儲能應用方面具有很高的潛力。然而,V2C MXene在鋰離子電池以及鈉離子電容等方面所展現出的儲能性能遠低于其理論容量。因此,通過優化V2C或其它MXenes電極來得到高性能的儲能器件仍然是研究的熱點。

【成果簡介】

近日,中國科學技術大學宋禮課題組在國際頂級期刊 Advanced Materials上發表 “Atomic Cobalt Covalently Engineered Interlayers for Superior Lithium-Ion Storage”的論文,第一作者是王昌達,陳雙明副研究員是共同通訊作者。研究人員通過不同方式調控V2C MXene的層間距,并顯著改善了其儲鋰性能。具體的,可控面間距為0.735 nm的V2C MXene在0.1A/g的電流密度下具有686.7mAh/g的鋰離子容量,這是目前報道的最佳的基于MXene的Li+存儲性能。此外,鈷離子可以穩定地插入到V2C MXene的層間,將面間距增大到0.952nm并通過X射線吸收譜學(XAFS)證明了V-O-Co共價鍵的形成。得到的V2C@Co MXene電極不僅在0.1A/g時具有比容量高1117.3mAh/g的優異性能,并且具有15000次充放電循環的超長穩定性。該研究表明可控調節MXenes材料的層間距將是實現它們作為高性能Li+電容器電極的有效途徑。

【全文解析】

中科大宋禮課題組AM:可控層間距的V2C MXene電極的儲鋰研究
圖1 不同層間距V2C MXenes的調控過程示意圖。a)V2AlC MAX相的合成。b)V2C MXene的結構。c)由K離子插層的V2C MXene。d)Co離子插層的V2C MXene。


中科大宋禮課題組AM:可控層間距的V2C MXene電極的儲鋰研究
圖2 V2C MXenes的結構分析。a, b)不同樣品的XRD圖譜。c-e)分別為V2AlC,V2C和V2C@Co樣品的SEM圖像。f,g)V2C和V2C@Co MXenes的HRTEM圖像。h)V2C@Co MXene的原子模型。 
中科大宋禮課題組AM:可控層間距的V2C MXene電極的儲鋰研究


圖3 V2C MXenes的同步輻射X射線光譜分析。a)V2C@Co的高分辨率Co 2p XPS譜圖。b)V2C@Co,CoO,Co2O3和Co片的Co K-edge的XANES譜。插圖:XANES譜的一階導數。c) V2C@Co,CoO和Co片的Co K-edge擴展邊傅里葉變換圖。d)V2C MXene和V2C@Co的O K-edge XANES光譜。

中科大宋禮課題組AM:可控層間距的V2C MXene電極的儲鋰研究
圖4 V2C MXenes的電化學性能。a)不同掃描速率下V2C電極的CV曲線。b)V2C和V2C@Co電極的倍率性能。c)V2C和V2C@Co電極的充放電性能。d)V2C和V2C@Co電極的交流阻抗譜。e)V2C和V2C@Co電極在不同電流密度下的循環性能和庫侖效率。


中科大宋禮課題組AM:可控層間距的V2C MXene電極的儲鋰研究
圖5 V2C@Co MXene的嵌鋰和脫鋰過程。a)充放電過程中不同電壓下的V2C@Co電極的非原位XRD圖譜。b)充放電過程中V2C@Co MXene電極的層間距變化示意圖。


【總結與展望】

研究人員實現了可控調節V2C MXene的層間距,并顯著改善了其Li+存儲性能。c-LP為 14.7?的V2C MXene(低于以往報道的c-LP)展現了迄今為止報道的基于MXenes的最佳Li+容量,并通過Co離子插層進一步改善了其性能。該工作同時借助XAFS手段證實了V2C@Co MXene中形成了V-O-Co共價鍵,為其展現的優異循環穩定性提供了理論依據。 

Changda Wang, Hui Xie, Shuangming Chen, Binghui Ge, Daobin Liu, Chuanqiang Wu, Wenjie Xu, Wangsheng Chu, Ganguli Babu, Pulickel M. Ajayan, Li Song, Atomic Cobalt Covalently Engineered Interlayers for Superior Lithium-Ion Storage, Adv. Mater., DOI:10.1002/adma.201802525

 

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。原文鏈接:Adv. Mater.